通常认为采用固态电解质技术能够抑制锂枝晶的生长，从而使得金属锂负极的应用成为可能，进而提升电池的能量密度。但是目前固态电解质仍然面临不少挑战，例如低离子电导率、较差的机械性能和高界面阻抗等。近年来，人们尝试开发聚合物-陶瓷复合型固态电解质技术解决上述问题。
韩国成均馆大学的HyesunJeon（第一作者）和DukjoonKim（通讯作者）等人通过将聚乙烯醇PVA与离子液体和固态电解质LLZTO混合，获得了2×10-3S/cm的离子电导率，Li+迁移数达到了0.76，柔性界面显著降低了界面接触阻抗，改善了金属锂电池的循环性能。
聚乙烯醇PVA由于其较高的介电常数、良好的机械性能和低廉的价格，被认为是一种理想的聚合物选择。PVA可以通过内部OH与Li+之间的相互作用，形成Li+传输通道，因此通过添加锂盐或者离子液体PVA的常温电导率可以达到10-3S/cm，但是这会导致其机械强度降低，为了解决这一问题向其中添加氧化物陶瓷电解质是一种有效的方法。
氧化物粉末通过抑制聚合物结晶和促进Li+迁移，能够有效的提高聚合物电解质的电导率，例如Zhao等人在PEO中添加1%的LAGP，离子电导率就从6.16×10-6S/cm，提升到了1.18×10-5S/cm。LLZTO在室温下的离子电导率可达1.2×10-2S/cm，因此向PVA中添加少量的LLZTO能够有效的提升聚合物电解质的离子电导率和机械强度。
离子液体电化学窗口宽、良好的热稳定性，是一种理想的聚合物电解质增塑剂，这其中1-丁基-3-甲基咪唑三氟甲基磺酸脂（BMIMOTF），具有低粘度、高热稳定性、高离子电导率、宽电化学窗口的优点，BMIMOTF能够促进分子内和分子间氢键，从而抑制晶体结构的形成。
实验中聚乙烯醇（分子量-，99%水解）采购自AldrichSigma，LLZTO粉末、BMIMOTF、三氟甲基磺酸锂(LiTf)、三（羟甲基）氨基甲烷盐酸盐（Tris）采购自TCI公司。
PDA包覆LLZTO粉末是通过Tris-溶液法，首先将36.3mgTris和60mg的多巴胺-HCl混合在30ml甲醇中，然后将2.5g的LLZTO粉末缓慢的加入到混合溶液中，在r/min的速度下搅拌12h，然后通过离心的方式分离LLZTO粉末，最后在60℃真空条件下干燥。
固态电解质膜的制备方式为将PVA和0.5M的LiTf的BMIMOTF溶液混合（重量比PVA：LiTf/BMIMOTF=4：6），然后分别添加1-10%的LLZTO或包覆后的DLLZTO粉末，进行15min的超声分散，再进行20h的充分搅拌。然后浆料在PTFE底板上涂成薄膜，并再80℃下干燥36h。
下图a中展示了PDA包覆LLZTO粉末的作用机理，通过PDA包覆后降低了LLZTO颗粒与PVA之间的表面能，从而有效的减少了颗粒之间的团聚，
下图b为PDA包覆LLZTO颗粒的透射电镜图，可以看到表面包覆层的厚度为8-10nm，下图c和d中展示了粒度分布的结果，可以看到包覆前LLZTO粉末的D50直径为nm，而在包覆后为nm，从下图e和f中的扫描电镜图片可以看到，普通LLZTO粉末由于较高的表面能出现了明显的团聚，而表面包覆的LLZTO粉末则没有出现明显的团聚，
下图a中给出了LLZTO、PDA和DLLZTO粉末的红外吸收谱，可以看到主要有N-H键在cm-1处的振动峰，C=C在cm-1处的震动峰，N-H键在cm-1处的弯曲峰。
下图中作者分析了BMIMOTf离子液体对于凝胶电解质电化学性能和机械性能的影响，从下图a中可以看到随着离子液体含量的增加电解质膜的电导率逐渐提高。离子液体也会对聚合电解质的电化学稳定性产生显著的影响，通常认为PVA中添加锂盐后会降低其带隙能，从而使得PVA具有半导体特性，从而使得电子更容易传导，因此随着锂盐含量的增加，PVA的分解电位逐渐降低。但是在加入离子液体后，电解质的电化学窗口更宽了，这主要是因为三氟磺酸阴离子强烈的电子离域化，同时BMIM阳离子中的长链烷基能够有效的抑制电子传导，从而显著提升了PVA的电化学稳定窗口范围。但是离子液体的加入会导致电解质膜机械强度降低（如下图c所示）。
下图为聚合物电解质的截面SEM图，从图a和b中能够看到采用普通LLZTO出现部分团聚，而PDA包覆后的LLZTO颗粒则较为均匀的分散在电解质中。
下图b中作者计算了不同电解质离子电导率特性，从图中能够看到采用PDA包覆LLZTO颗粒的电解质表现出了更高的离子电导率，其中添加7%PDA包覆LLZTO的电解质离子电导率达到了2.0×10-3S/cm，远高于掺入相同含量的LLZTO的固态电解质，这主要是因为PDA包覆使得LLZTO在固态电解质中的分散更为均匀。下图d中作者计算了不同电解质的迁移数，可以看到LLZTO添加量为7%的电解质离子迁移数达到了0.76，远远高于常见的液体电解质，这主要是因为PDA中的OH和NH官能团提高了与Li+相互作用的偶极矩，从而使得Li+快速移动，而PDA中的羟基则对阴离子产生了捕获作用，从而使得电解质具有更高的离子迁移数。
下图a和b中展示了不同电解质的机械强度，从图中能够看到随着LLZTO添加量的增加，同时采用PDA包覆LLZTO粉末的电解质机械强度显著高于普通普通LLZTO粉末。这其中添加7%的PDA包覆LLZTO的电解质表现出了最好的机械强度和最高的离子电导率。下图d中为固态电解质的热衷曲线，其中℃附近的失重主要来自于残余水分的损失，℃的失重主要来自OH官能团的分解，-℃的失重则主要来自离子液体和PVA骨架结构的分解。同时在热收缩和燃烧实验中固态电解质也表现出了更好的热稳定性。
下图a中作者采用线性扫描对固态电解质的电化学稳定性进行了分析，可以看到添加7%PDA包覆LLZTO粉末的PVA固态电解质的分解电位达到了5.4V左右，同时通过EIS测试也发现采用PDA包覆LLZTO粉末的PVA固态电解质具有更小的界面阻抗，在Li/Li对称电池测试中，采用普通LLZTO粉末的固态电解质在h后发生了短路，而采用PDA包覆的LLZTO粉末的固态电解质则在0h后仍然维持了4mV的极化电压
为了进一步验证电解质膜的稳定性，作者采用LFP/Li电池进行了测试，从下图a中可以看到采用PDA包覆的LLZTO的固态电解质具有更小的界面阻抗，进而在下图b中可以看到采用该电解质的电池具有更高的容量发挥，同时在倍率性能测试中也表现出了更高的倍率性能。在0.2C循环测试中经过次循环后，采用PDA包覆LLZTO粉末的固态电解质电池容量保持率达80%，而采用普通LLZTO粉末的固态电解质在90次循环后，容量保持率就只有20%左右。
在该文中作者采用PDA包覆LLZTO粉末与PVA聚合物混合，并添加60%的离子液体，实现了2.0×10-3S/cm的高离子电导率，以及0.76的超高离子迁移数，该电解质表现出了5.4V高电压稳定窗口，已经较低的界面阻抗，显著提升了金属锂的电池的循环稳定性。
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FlexiblePVA/BMIMOTf/LLZTO